vestichИзвестия Национальной академии наук Беларуси. Серия химических наукProceedings of the National Academy of Sciences of Belarus, Chemical Series1561-83312524-2342The Republican Unitary Enterprise Publishing House "Belaruskaya Navuka"10.29235/1561-8331-2019-55-1-18-25vestich-367Research ArticleФИЗИЧЕСКАЯ ХИМИЯPHYSICAL CHEMISTRYВлияние условий термической активации палладий–медь–железосодержащей каталитической системы на низкотемпературное окисление СОInfluence of thermal activation conditons of palladium-copper-iron-containing catalytic system on low-temperature CO oxidationХаминецС. Г.KhaminetsS. G.

Хаминец Сергей Георгиевич – кандидат химических наук, научный cотрудник.

ул. Сурганова, 13, 220072, Минск.

Siarhei G. Khaminets – Ph. D. (Chemistry), Researcher.

13, Surganov Str., 220072, Minsk.

holyfreezer@gmail.comАбрамовичЕ. А.AbramovichE. A.

Абрамович Екатерина Александровна – младший научный cотрудник.

ул. Ленинградская, 14, 220030, Минск.

Ekaterina A. Abramovich – Junior Researcher.

14, Leningradskaya Str., 220030, Minsk.

nortlight@mail.ruПанькоЛ. И.PankoL. I.

Панько Любовь Ивановна – ведущий химик-инженер.

ул. Ленинградская, 14, 220030, Минск.

Lubov I. Panko – Leading Chemist-Engineer.

14, Leningradskaya Str., 220030, Minsk.

nortlight@mail.ruИнститут физико-органической химии Национальной академии наук БеларусиInstitute of Physical Organic Chemistry of the National Academy of Sciences of BelarusНаучно-исследовательский институт физико-химических проблем Белорусского государственного университетаInstitute for Physical Chemical Problems, Belarusian State University2019120320195511825Copyright © Хаминец С.Г., Абрамович Е.А., Панько Л.И., 20192019Хаминец С.Г., Абрамович Е.А., Панько Л.И.Khaminets S.G., Abramovich E.A., Panko L.I.Данная работа распространяется под лицензией Creative Commons Attribution 4.0.This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.https://vestichem.belnauka.by/jour/article/view/367

Методами ДСК и ТГ исследован процесс термической активации палладий–медь–железосодержащей каталитической системы на основе углеволокнистого материала на воздухе и в азоте. Установлено наличие экзоэффекта при прокаливании вследствие взаимодействия продуктов разложения нитрата меди (II) с углеродным носителем, что приводит к спонтанному разогреву и сгоранию образца на воздухе. Метод РФЭС и каталитические эксперименты показали, что прокаливание катализатора в азоте приводит к образованию малоактивных реакционных центров. Кислород играет важную роль в формировании активной фазы, поэтому процедура термической активации катализатора должна проводиться на воздухе.

The process of thermal activation of a carbon fiber supported with palladium-copper-iron-containing catalysts has been studied by means of DSC and TGA in air and in nitrogen. The presence of the exoeffect during calcination due to the interaction of the copper (II) nitrate decomposition products with the carbon carrier was detected. Aforementioned exoeffect leads to spontaneous heating and combustion of the sample in air. The XPS and catalytic experiments showed that calcination of the catalyst in nitrogen leads to the formation of low-activity reaction centers. Oxygen plays an important role in the formation of the active phase, so the thermal activation of catalyst should be carried out in the air.

катализДСКТГРФЭСнизкотемпературное окисление СОcatalysisDSCTGXPSlow-temperature CO oxidationОАО «СветлогорскХимволокно»; В.З. РадкевичOAO «SvetlogorskKhimvolokno»; V.Z. RadkevichReferencesКаталитические системы на основе углеродных носителей для низкотемпературного окисления СО / В. З. Радкевич [и др.] // Кинетика и катализ. – 2008. – Т. 49, № 4. – С. 570–576.Radkevich V. Z., Sen’ko N. L., Khaminets S. G., Wilson K., Egiazarov Yu. G. Catalytic systems based on carbon supports for the low-temperature oxidation of carbon monoxide. Kinetics and Catalysis, 2008, vol. 49, no. 4, pp 545–551. https://doi.org/10.1134/s0023158408040149Влияние условий приготовления на формирование активной фазы углеволокнистых каталитических систем низкотемпературного окисления СО / В. З. Радкевич [и др.] // Кинетика и катализ. – 2014. – Т. 55, № 2. – С. 263–278.Radkevich V. Z., Wilson K., Khaminets S. G., Sen’ko N. L. Effect of preparation conditions on the formation of the active phase of carbon fiber catalytic systems for the low-temperature oxidation of carbon monoxide. Kinetics and Catalysis, 2014, vol. 55, no. 2, pp 252–267. https://doi.org/10.1134/s0023158414020086Исследование углеволокнистых каталитических систем низкотемпературного окисления СО в условиях имитации дыхания / С. Г. Хаминец [и др.] // Вес. Нац. акад. навук Беларусi. Сер. хім. навук. – 2014. – № 4. – С. 37–43.Khaminets S. G., Radkevich V. Z., Wilson K., Sen’ko N. L. Study of fibrous carbon catalytic systems for low temperature CO oxidation under human breath imitation conditions. Vestsі Natsyyanal’nai akademіі navuk Belarusі. Seryya khіmіchnykh navuk = Proceedings of the National Academy of Sciences of Belarus. Chemical Series, 2014, no. 4, pp. 37–43 (in Russian).Лидин, Р. А. Константы неорганических веществ: справочник / Р.А. Лидин, Л.Л. Андреева, В.А. Молочко; под ред. Р. А. Лидина. – 2-е изд., перераб. и доп. – М.: Дрофа, 2006. – 685 с.Lidin R. A., Andreeva L. L., Molochko V. A. Constants of inorganic substances. 2nd ed. Moscow, Drofa Publ., 2006. 685 p. (in Russian).L’vov, B. V. Mechanism of thermal decomposition of anhydrous metal nitrates / B. V. L’vov, A. V. Novichikhin // Spectrochimica Acta B: Atomic Spectroscopy. – 1995 – Vol. 50, № 12. – P. 1427–1448. https://doi.org/10.1016/0584-8547(95)01401-2L’vov B. V., Novichikhin A. V. Mechanism of thermal decomposition of anhydrous metal nitrates. Spectrochimica Acta B: Atomic Spectroscopy, 1995, vol. 50, no. 12, pp. 1427–1448. https://doi.org/10.1016/0584-8547(95)01401-2Gustafson, B. L. XPS and XRD studies of supported Pd-Cu bimetallics / B. L. Gustafson, P. S. Wehner // Appl. Surf. Sci. – 1991. – Vol. 42, № 4. – P. 261–270. https://doi.org/10.1016/0584-8547(95)01401-2Gustafson B. L., Wehner P. S. XPS and XRD studies of supported Pd-Cu bimetallics. Applied Surface Science, 1991, vol. 42, no. 4, pp. 261–270. https://doi.org/10.1016/0584-8547(95)01401-2Миначев, Х. М. Применение рентгенофотоэлектронной спектроскопии для исследования гетерогенного катализа / Х. М. Миначев, Г. В. Антошин, Е. С. Шапиро // Проблемы кинетики и катализа. – 1975. – Т. 16. – С. 189–211.Minachev H. M., Antoshin G. V., Shapiro E. S. XPS use for heterogeneous catalysis study. Problemy kinetiki i kataliza [Kinetics and catalysis problems], 1975, vol. 16, pp. 189–211 (in Russian).Темкин, О. Н. Комплексы Pd(I) в координационной химии и катализе / О. Н. Темкин, Л. Г. Брук // Успехи химии. – 1983. – Т. 52. – С. 206–243.Temkin O. N., Bruk L. G., Pd(I) complexes in coordination chemistry and catalysis. Russian Chemical Reviews, 1983, vol. 52, pp. 206–243. https://doi.org/10.1070/rc1983v052n02abeh002802Catalytic reduction of nitrate on Pt-Cu and Pd-Cu on active carbon using continuous reactor: the effect of copper nanoparticles / N. Barrabes [et al.] // Appl. Catal. B: Environmental. – 2006. – Vol. 62, № 1–2. – P. 77–85. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2005.06.015Barrabes N., Just J., Dafinov A., Medina F., Fierro J. L. G., Sueiras J. E., Salagre P., Cesteros Y. Catalytic reduction of nitrate on Pt-Cu and Pd-Cu on active carbon using continuous reactor: the effect of copper nanoparticles. Applied Catalysis B: Environmental, 2006, vol. 62, no. 1–2, pp. 77–85. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2005.06.015Симонов, П. А. Приготовление катализаторов Pd/C: исследование процессов формирования активных центров на молекулярном уровне / П. А. Симонов, С. Ю. Троицкий, В. А. Лихолобов // Кинетика и катализ – 2000. – Т. 41, № 2. – С. 281–297.Simonov P. A., Troitskii S. Yu., Likholobov V. A. Preparation of the Pd/C catalysts: A molecular-level study of active site formation. Kinetics and Catalysis, 2000, vol. 41, № 2, pp 255–269. https://doi.org/10.1007/bf02771428Палладиевые катализаторы на углеродных носителях. Сообщ. 1. Общие закономерности адсорбции H2PdCl4 / П. А. Симонов [и др.] // Изв. АН СССР. Сер. хим. – 1988. – Т. 12. – С. 2719–2724.Simonov P. A., Semikolenov V. A., Likholobov V. A., Voronin A. I., Ermakov Yu. I. Palladium catalysts on carbon supports. Bulletin of the Academy of Sciences of the USSR Division of Chemical Science, 1988, vol. 37, no. 12, pp. 2447–2451. https://doi.org/10.1007/bf00952615Нефедов, В. И. Рентгеноэлектронная спектроскопия химических соединений. Справочник / В. И. Нефедов. – М.: Химия, 1984. – 256 С.Nefedov V. I. XPS of chemical compounds. Moscow, Khimiya Publ., 1981. 256 p. (in Russian).Direct synthesis of dimethyl carbonate over activated carbon supported Cu-based catalysts / J. Bian [et al.] // J. Chem. Eng. – 2010. – Vol. 165, № 2. – P. 686-692. https://doi.org/10.1016/j.cej.2010.10.002Bian J., Wei X. W., Jin Y. R., Wang L., Luan D. C., Guan Z. P. Direct synthesis of dimethyl carbonate over activated carbon supported Cu-based catalysts. Chemical Engineering Journal, 2010, vol. 165, no. 2, pp. 686–692. https://doi.org/10.1016/j.cej.2010.10.002Garbowski, E. Copper (II) supported on alumina: interaction of copper ions with hydroxyl groups of alumina / E. Grobowski, M. Primet // J. Chem. Soc., Chem. Commun. – 1991. – № 1. – P. 11–12. https://doi.org/10.1039/c39910000011Garbowski E., Primet M. Copper (II) supported on alumina: interaction of copper ions with hydroxyl groups of alumina. Journal of the Chemical Society, Chemical Communications, 1991, vol. 1, pp. 11–12. https://doi.org/10.1039/c39910000011Hwang, I. C. In situ X-ray photoelectron spectroscopy study of Cu/ZSM-5 in the selective catalytic reduction of NO by propene / I. C. Hwang, S. I. Woo // J. Phys. Chem. B. – 1997. – Vol. 101, № 20. – P. 4055– 4059. https://doi.org/10.1021/jp963380cHwang I. C., Woo S. I. In situ X-ray photoelectron spectroscopy study of Cu/ZSM-5 in the selective catalytic reduction of NO by propene. Journal of Physical Chemistry B, 1997, vol. 101, no. 20, pp. 4055–4059. https://doi.org/10.1021/jp963380cResolving surface chemical states in XPS analysis of first row transition metals, oxides and hydroxides: Sc, Ti, V, Cu and Zn / M. C. Biesinger [et al.] // Appl. Surf. Sci. – 2010. – Vol. 257, № 3. – P. 887–898. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2010.07.086Biesinger M. C., Lau L. W. M., Gerson A., Smart R. S. C. Resolving surface chemical states in XPS analysis of first row transition metals, oxides and hydroxides: Sc, Ti, V, Cu and Zn. Applied Surface Science, 2010, vol. 257, no. 3, pp. 887–898. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2010.07.086

The authors declare that there are no conflicts of interest present.