Влияние содержания воды и условий хранения на активность PdCuFeсодержащего углеволокнистого катализатора низкотемпературного окисления СО

Исследовано влияние содержания воды и условий хранения на активность каталитической системы низкотемпературного окисления СО, полученной пропиткой углеволокнистой ткани Бусофит ЭХО водным раствором солей палладия, меди и железа. С применением методов РФА, РФЭС, СЭМ и ГХ изучены физико-химические свойства катализатора. Определено оптимальное содержание воды в катализаторе, при котором обеспечивается эффективная очистка воздуха как при малой (0,03 об.%), так и высокой (0,5 об.%) концентрации СО в воздухе и высокой влажности газовоздушной смеси (70 %). Установлено, что дезактивация катализатора при хранении на воздухе обусловлена накоплением избыточного количества воды в катализаторе и реорганизацией активной фазы: уменьшением содержания палладия в приповерхностном слое катализатора и сегрегацией фазы атакамита Сu2Cl(OH)3. Сушка катализатора после хранения на воздухе при 110 оС приводит к его полной реактивации. Показано, что при герметичной упаковке свежеприготовленных или просушенных после опыта при 50 оС образцов исходная каталитическая активность сохраняется при длительном хранении (более года).

1. Lamb, A. B. The removal of carbon monoxide from air / A. B. Lamb, W. C. Bray, J. C. W. Frazer. // Ind. Eng. Chem. – 1920. – Vol.12, N 3. – P. 213–221. https://doi.org/10.1021/ie50123a007

2. Gold catalysts prepared by coprecipitation for low-temperature oxidation of hydrogen and carbon monoxide / M. Haruta [et al.] // J. Catal. – 1989. – Vol. 115, N 2. – P. 301–309.

3. Catalytic removal of carbon monoxide over carbon supported palladium catalyst / A.K . Srivastava [et al.] // J. Haz. Mater. – 2012. – Vol. 241–242. – P. 463–471. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2012.10.001

4. Mechanism of low-temperature CO oxidation on Pt/Fe-containing catalysts pretreated with water / A. Tomita [et al.] // J. Phys. Chem. C. – 2013. – Vol. 117, N 1. – P. 1268–1277. https://doi.org/10.1021/jp304940f

5. Низкотемпературное окисление СО водными растворами солей Pd / Г. Д. Закумбаева [и др.] // Докл. АН СССР. – 1964. – Т. 159, № 7. – С. 712–714.

6. Восстановление солей меди(II) окисью углерода в водных растворах комплексов палладия(II) / В. А. Голодов [и др.] // Кинетика и катализ. – 1984. – Т. 25, № 2. – С. 330–341.

7. Choi, K .I. CO oxidation over Pd and Cu catalysts I. Unreduced PdCl2 and CuCl2 dispersed on alumina or carbon / K. I. Choi, M. A. Vannice // J. Catal. – 1991. – Vol. 127, N 2. – P. 465–488. https://doi.org/10.1016/0021-9517(91)90179-8

8. Dyakonov, A. J. Abatement of CO from relatively simple and complex mixtures. II. Oxidation on Pd-Cu/C catalysts / A. J. Dyakonov // Appl. Catal. B: Environmental. – 2003. – Vol. 45, N 2. – P. 257–267. https://doi.org/10.1016/s0926-3373(03)00167-x

9. Park, E. D. Effects of copper phase on CO oxidation over supported Wacker-type catalysts // E. D. Park, J. S. Lee // J. Catal. – 1998. – Vol. 180, N 2. – P. 123–131. https://doi.org/10.1006/jcat.1998.2263

10. Park, E. D. Active states of Pd and Cu in carbon-supported Wacker-type catalysts for low temperature CO oxidation // E. D. Park, S. H. Choi, J. S. Lee // J. Phys. Chem. – 2000. – Vol. 104, N 23. – P. 5586–5594. https://doi.org/10.1021/jp000583z

11. Park, E. D. Effects of surface treatment of the support on CO oxidation over supported Wacker-type catalysts // E. D. Park, J. S. Lee // J. Catal. – 2000. – Vol. 193, N 2. – P. 5-15. https://doi.org/10.1006/jcat.2000.2879

12. Effect of surface properties of activated carbon on CO oxidation over supported Wacker-type catalysts / L. Wang [et al.] // Catal. Today. – 2010. – Vol. 153, N 3-4. – P. 184–188. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2010.02.067

13. Desai, M. N. Low-temperature oxidation of CO by a heterogenized Wacker catalyst / M. N. Desai, J. B. Butt, J. S. Dranoff // J. Catal. – 1983. – Vol. 79, N 1. – P. 95–103. https://doi.org/10.1016/0021-9517(83)90292-0

14. Кинетика и механизм окисления монооксида углерода на нанесённом металлокомплексном катализаторе PdCl2–CuCl2/γ-Al2O3 / И. А. Котарева [и др.] // Кинетика и катализ. 2008. – Т. 49, № 1. – С. 22–30.

15. Ракитская, Т. Л. Адсорбционные свойства базальтового туфа и каталитическая активность закрепленных на нем ацидокомплексов Pd (II) и Cu (II) в реакции окисления монооксида углерода / Т. Л. Ракитская, Т. А. Киосе, В. Я. Волкова // Укр. хим. журн. – 2008. – Т. 74, № 3–4. – С. 80–85.

16. The stability and deactivation of Pd-Cu-Clx/Al2O 3 catalyst for low temperature CO oxidation: an effect of moisture / Y. Shen [et al.] // Catal. Sci. Tech. – 2011. – Vol. 1, N 1. – P. 1202–1207. https://doi.org/10.1039/c1cy00146a

17. Эффективные платиносодержащие катализаторы для низкотемпературного окисления СО / С. Г. Хаминец [и др.] // Журн. физ. химии. – 2010. – Т. 84, № 4. – С. 641–646.

18. Влияние условий приготовления на формирование активной фазы углеволокнистых каталитических систем низкотемпературного окисления СО / В. З. Радкевич [и др.] // Кинетика и катализ. – 2014. – Т. 55, № 2. – C. 263–278. https://doi.org/10.7868/s0453881114020087

19. Исследование углеволокнистых каталитических систем низкотемпературного окисления СО в условиях имитации дыхания / С. Г. Хаминец [и др.] // Вес. Нац. акад. навук Беларусi. Сер. хім. навук. – 2014. – № 4. – С. 38–44.

20. The structure of atacamite and its relationship to spinel / J. B. Parise, B. G. Hyde // Acta Crystallogr. C. – 1986. – Vol. 42, N 10. – P. 1277–1280. https://doi.org/10.1107/s0108270186092570

21. Catalytic reduction of nitrate on Pt-Cu and Pd-Cu on active carbon using continuous reactor: the effect of copper nanoparticles / N. Barrabes [et. al.] // Appl. Catal. B: Environmental. – 2006. – Vol. 62, N 1–2. – P. 77–85. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2005.06.015

22. Симонов, П. А. Приготовление катализаторов Pd/C: исследование процессов формирования активных центров на молекулярном уровне / П. А. Симонов, С. Ю. Троицкий, В. А. Лихолобов // Кинетика и катализ. – 2000. – Т. 41, № 2. – С. 281–297.

23. Палладиевые катализаторы на углеродных носителях. Сообщ. 1. Общие закономерности адсорбции H2PdCl4 / П. А. Симонов [и др.] // Изв. АН СССР. Сер. хим. – 1988. – Т. 12. – С. 2719–2724.

24. Gustafson, B. L. XPS and XRD studies of supported Pd-Cu bimetallics / B. L. Gustafson, P. S. Wehner // Appl. Surf. Sci. – 1991. – Vol. 52, N 4. – P. 261–270. https://doi.org/10.1016/0169-4332(91)90068-u

25. Темкин, О. Н. Комплексы Pd(I) в координационной химии и катализе / О. Н. Темкин, Л. Г. Брук // Успехи химии. – 1983. – Т. 52. – С. 206–243.

26. Нефедов, В. И. Рентгеноэлектронная спектроскопия химических соединений. Справочник / В. И. Нефедов. – М.: Химия, 1984. – 256 c.

27. Direct synthesis of dimethyl carbonate over activated carbon supported Cu-based catalysts / J. Bian [et al.] // J. Chem. Eng. – 2010. – Vol. 165, N 2. – P. 686–692. https://doi.org/10.1016/j.cej.2010.10.002

28. Grobowski, E. Copper (II) supported on alumina: interaction of copper ions with hydroxyl groups of alumina / E. Grobowski, M. Primet // J. Chem. Soc., Chem. Commun. – 1991. – N 1. – P. 11–12. https://doi.org/10.1039/c39910000011

29. Hwang, I. C. In situ X-ray photoelectron spectroscopy study of Cu/ZSM-5 in the selective catalytic reduction of NO by propene / I. C. Hwang, S. I. Woo // J. Phys. Chem. B. – 1997. – Vol. 101, N 20. – P. 4055–4059. https://doi.org/10.1021/jp963380c

30. Surface characterization of copper (II) oxide-zink oxide methanol-synthesis by x-ray photoelectron spectroscopy. 1. Precursor and calcined catalysts / Y. Okamoto [et. al.] // J. Phys. Chem. B. – 1983. – Vol. 87, N 19. – P. 3740–3747. https://doi.org/10.1021/j100242a034

31. Resolving surface chemical states in XPS analysis of first row transition metals, oxides and hydroxides: Sc, Ti, V, Cu and Zn / M. C. Biesinger [et al.] // Appl. Surf. Sci. – 2010. – Vol. 257, N 3. – P. 887–898. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2010.07.086